【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動力學(xué)研究室光電材料動力學(xué)研究組研究員吳凱豐、副研究員朱井義團隊，在低維材料超快光物理研究中取得進展。該團隊在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅(qū)動膠體量子阱，觀測到近紅外波段的弗洛凱態(tài)光譜特征，并在時域上獲得了弗洛凱態(tài)通過退相干轉(zhuǎn)變?yōu)槠胶馕镔|(zhì)態(tài)的動力學(xué)演化過程。
 

　　時變周期性外場驅(qū)動的電子態(tài)可以為固體材料帶來新的自由度，并能夠改變材料的光學(xué)、輸運、磁性、超導(dǎo)等性質(zhì)。這種調(diào)控機制被稱作“弗洛凱工程”。它起源于光場與物質(zhì)的相干耦合，而這種耦合會導(dǎo)致材料的平衡電子態(tài)在能量空間形成等間隔排列的伴線即弗洛凱態(tài)。在固體材料中觀測弗洛凱態(tài)具有挑戰(zhàn)性，而這種挑戰(zhàn)源于材料對強光場的穩(wěn)定性以及時間分辨光電子能譜技術(shù)的復(fù)雜性。因此，在溫和條件下利用純光學(xué)手段觀測弗洛凱態(tài)是科研人員追求的目標。
 

　　近年來，溶液相制備的膠體半導(dǎo)體納米晶如量子點，具有尺寸、形貌易調(diào)諧的豐富物理化學(xué)性質(zhì)，成為研究光與物質(zhì)相互作用的重要平臺。吳凱豐團隊致力于膠體量子點的超快光物理與光化學(xué)研究并取得了進展。
 

　　該研究選擇厚度精準的二維CdSe納米片即膠體量子阱作為模型體系，觀測其在可見光驅(qū)動下所產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)。在該體系中，由于電子運動在垂直于納米片平面方向上存在限域，因而形成了一系列量子化的能級(子帶)。該團隊選擇重空穴能級(|hh1?)和最低的兩個電子能級(|e1?和|e2?)所構(gòu)成的級聯(lián)三能級系統(tǒng)，利用失諧光子(?ωL)驅(qū)動帶間躍遷(|hh1?→|e1?)來形成弗洛凱態(tài)(|hh1 + ?ωL?)。由于|hh1 + ?ωL?態(tài)和|e1?態(tài)之間存在雜化和振子強度轉(zhuǎn)移，該研究觀察到在|e1?→|e2?子帶間躍遷(A2)的藍端出現(xiàn)了新的吸收特征(A1)。這一吸收特征在能量上符合弗洛凱態(tài)到|e2?態(tài)的躍遷，并僅出現(xiàn)在時間零點附近，說明了其起源于光與物質(zhì)的相干作用。同時，該團隊測量了一系列失諧量下的|hh1 + ?ωL?態(tài)到|e2?的吸收能量，發(fā)現(xiàn)了其能夠與弗洛凱理論較好地吻合。此外，A1和A2兩個吸收特征在動力學(xué)上存在著此消彼長的關(guān)聯(lián)行為，說明光場驅(qū)動產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)會歷經(jīng)退相干轉(zhuǎn)化為平衡電子態(tài)|e1?。該工作基于密度矩陣的模擬給出了該退相干過程的時間尺度在百飛秒量級。
 

　　該研究在溫和的實驗條件下直接觀測到膠體量子阱中弗洛凱態(tài)的光譜特征，揭示了其豐富的動力學(xué)性質(zhì)。上述成果對實現(xiàn)化學(xué)材料體系的光學(xué)相干操控具有啟示意義。
 

　　相關(guān)研究成果以O(shè)bservation of Floquet states and their dephasing in colloidal nanoplatelets driven by visible pulses為題，發(fā)表在《自然-光子學(xué)》(Nature Photonics)上。研究工作得到中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃和大連化物所創(chuàng)新基金等的資助。
 

大連化物所觀測到膠體量子阱的弗洛凱態(tài)及其退相干過程
 

在膠體量子阱中觀測到光場驅(qū)動產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)