【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】Ruddlesden-Popper (R-P)系列的Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2, 3, ...,∞)鎳氧化物由n層LaNiO3鈣鈦礦層與LaO巖鹽層沿c軸交替堆疊而成，可形成單層La2NiO4 (n = 1)、雙層La3Ni2O7 (n = 2)、三層La4Ni3O10 (n = 3)以及無(wú)窮層LaNiO3 (n =∞ )等結(jié)構(gòu)相近的化合物。隨著n增加，Ni的價(jià)態(tài)逐漸升高，對(duì)應(yīng)Ni-3d軌道的電子填充也逐漸改變。近期，中山大學(xué)王猛團(tuán)隊(duì)與合作者發(fā)現(xiàn)La3Ni2O7單晶在約14GPa高壓下可以出現(xiàn)Tc≈80K的高溫超導(dǎo)電性，引起了國(guó)內(nèi)外同行的廣泛關(guān)注。后續(xù)實(shí)驗(yàn)研究顯示，采用光學(xué)浮區(qū)法生長(zhǎng)的La3Ni2O7單晶，由于其合成的高氧壓范圍很窄，很容易出現(xiàn)化學(xué)組分不均勻、內(nèi)頂角氧空位以及單層和三層R-P相共存等問(wèn)題。這造成La3Ni2O7在高壓下的高溫超導(dǎo)電性具有較強(qiáng)的樣品依賴性，對(duì)壓力環(huán)境異常敏感，而且至今仍缺乏體超導(dǎo)的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。目前，La3Ni2O7中高溫超導(dǎo)相的起源以及能否實(shí)現(xiàn)體超導(dǎo)等核心科學(xué)問(wèn)題仍存在爭(zhēng)議，嚴(yán)重阻礙了鎳基高溫超導(dǎo)體的研究進(jìn)程。
 

　　針對(duì)上述亟待解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心的程金光團(tuán)隊(duì)聯(lián)合物理所、日本東京大學(xué)和美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的多個(gè)團(tuán)隊(duì)，在鎳基高溫超導(dǎo)體的研究中取得重要進(jìn)展：通過(guò)采用離子半徑較小的Pr部分替代La，成功抑制了La3Ni2O7中其他R-P相的交織共生和內(nèi)頂角氧空位等問(wèn)題，制備了純度顯著提高的La2PrNi2O7多晶樣品，并在該樣品中同時(shí)提供了高壓下實(shí)現(xiàn)塊體高溫超導(dǎo)的兩個(gè)關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)證據(jù)，即零電阻(Tconset = 82.5K, Tczero = 60K)和完全抗磁性(超導(dǎo)屏蔽體積分?jǐn)?shù)達(dá)到97%)，同時(shí)利用多種實(shí)驗(yàn)手段揭示了微觀結(jié)構(gòu)無(wú)序?qū)a3Ni2O7中高溫超導(dǎo)電性的不利影響。
 

　　該工作提供了La2PrNi2O7具有體超導(dǎo)的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)證據(jù)，并確認(rèn)高溫超導(dǎo)電性來(lái)源于雙層鈣鈦礦結(jié)構(gòu)(n = 2的R-P相) ，從而澄清了目前關(guān)于La3Ni2O7中高溫超導(dǎo)電性起源和體超導(dǎo)的爭(zhēng)議問(wèn)題。同時(shí)，還指出不同R-P相的交織共生不利于體超導(dǎo)，而采用離子半徑較小的稀土元素替代La可有效抑制結(jié)構(gòu)無(wú)序，有利于實(shí)現(xiàn)體超導(dǎo)。這一發(fā)現(xiàn)將指導(dǎo)鎳基高溫超導(dǎo)材料的進(jìn)一步優(yōu)化設(shè)計(jì)與合成，有助于推動(dòng)鎳基高溫超導(dǎo)體的研究進(jìn)程。
 

　　相關(guān)成果以“Bulk high-temperature superconductivity in pressurized tetragonal La2PrNi2O7”為題于10月2日發(fā)表在Nature上，https://www.nature.com/articles/s41586-024-07996-8。物理所博士后王寧寧、博士生王罡、侯鈞和東京大學(xué)物性研究所特任研究員沈曉玲(現(xiàn)為上海交通大學(xué)博士后)為論文共同一作，物理所程金光研究員、王寧寧博士、周睿研究員以及東京大學(xué)物性研究所Yoshiya Uwatoko教授為論文共同通訊作者。物理所懷柔研究部的周睿研究員團(tuán)隊(duì)，先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)室的楊槐馨研究員團(tuán)隊(duì)，超導(dǎo)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的任治安研究員團(tuán)隊(duì)、董曉莉研究員團(tuán)隊(duì)，凝聚態(tài)理論與材料計(jì)算實(shí)驗(yàn)室的蔣坤、胡江平研究員團(tuán)隊(duì)，美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Jiaqiang Yan博士和Stuart Calder博士，以及日本東京大學(xué)物性研究所的Kentaro Kitagawa教授團(tuán)隊(duì)等共同參與了本工作，并得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院B類先導(dǎo)專項(xiàng)和青促會(huì)優(yōu)秀會(huì)員等項(xiàng)目的支持。本工作使用了綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置的六面砧高壓實(shí)驗(yàn)站和高場(chǎng)核磁共振實(shí)驗(yàn)站，以及北京光源的4W2線站和上海光源的BL15U1線站。
 

圖. La2PrNi2O7多晶樣品的高壓結(jié)構(gòu)演化和相圖。