【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日，中國科學(xué)院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室研究員張東輝團(tuán)隊，在超冷四原子反應(yīng)的動力學(xué)計算研究中取得進(jìn)展，實現(xiàn)超冷四原子反應(yīng)的精確截面計算。
 

　　近年來，超冷(T<10-3K)分子的制備成為實驗熱點。在接近零度的溫度下，分子的德布羅意波長大于相互作用的尺寸，量子效應(yīng)得到增強，研究超冷分子對驗證量子力學(xué)基本理論有重要意義。此外，超冷分子間的碰撞通常只涉及低的相對軌道角動量分波，通過對超冷分子狀態(tài)的精細(xì)調(diào)控，可以在高精度水平上探索化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)和機理。自2010年美國科學(xué)院院士黛博拉·金(Deborah Jin)與葉軍(Jun Ye)的聯(lián)合實驗小組觀測到超冷的銣鉀基態(tài)分子之間的化學(xué)反應(yīng)(40K87Rb+40K87Rb→K2Rb2*→K2+Rb)以來，堿金屬超冷分子-分子碰撞和化學(xué)反應(yīng)的實驗和理論研究取得重要進(jìn)展。然而，由于通用的非含時量子動力學(xué)緊耦合(close coupling)方法的計算量隨基函數(shù)的數(shù)目N呈N3增長，使得對超冷四原子反應(yīng)的嚴(yán)格理論研究較為困難。
 

　　研究團(tuán)隊在前期工作中(Phys. Rev. Lett. 2018, 120, 143401)，改進(jìn)原有的含時波包方法并將其應(yīng)用于超冷反應(yīng)性散射的計算中，對三原子F+H2反應(yīng)的計算結(jié)果證明，含時波包法可在Bethe-Wigner閾值區(qū)域以上的碰撞能范圍內(nèi)準(zhǔn)確描述超冷反應(yīng)性散射過程。近日，借助含時波包法在數(shù)值效率上的優(yōu)勢，研究人員把含時波包動力學(xué)計算擴展到超冷四原子反應(yīng)散射，并給出OH+H2(v=2, j=0)→H2O+H反應(yīng)Bethe-Wigner閾值區(qū)域以上的精確積分截面和速率常數(shù)。計算結(jié)果說明含時波包計算可以在任意碰撞能下描述這一基準(zhǔn)反應(yīng)，且含時波包方法是研究超冷四原子反應(yīng)的有力工具，未來可用于更多實驗相關(guān)的超冷四原子反應(yīng)研究中。
 

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(B類)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”的支持。