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過去20年來，“聲子-玻璃-電子晶體”的概念引發(fā)了無機(jī)熱電材料取得大量進(jìn)展。與無機(jī)材料不同，有機(jī)熱電材料具有分子多樣性、機(jī)械性能靈活、易于制造等特點(diǎn)，主要是“聲子玻璃”。然而，這些有機(jī)材料的熱電性能在很大程度上受到低分子有序度的限制，因此遠(yuǎn)不是“電子晶體”。

在這里，我們報(bào)道了一種分子摻雜的富勒烯衍生物，它的側(cè)鏈設(shè)計(jì)精細(xì)，接近有機(jī)的“PGEC”熱電材料。利用Linseis薄膜分析儀測(cè)量了薄膜的熱導(dǎo)率。該熱電材料具有大于10 S cm^?1的優(yōu)良導(dǎo)電性和小于0.1 Wm^?1 K^?1的超低熱導(dǎo)率，因此在所有已報(bào)道的單主體n型有機(jī)熱電材料中，優(yōu)值系數(shù)ZT=0.34（在120°C下）。實(shí)現(xiàn)記錄性能的關(guān)鍵因素是使用“臂形”雙三甘醇型側(cè)鏈，這不僅提供了優(yōu)異的摻雜效率（約60%），而且在熱退火過程中誘導(dǎo)無序-有序轉(zhuǎn)變。本文說明了有機(jī)半導(dǎo)體作為熱電材料的巨大潛力。

圖1：側(cè)鏈變化和熱退火效應(yīng)。a不同富勒烯衍生物（PTEG-1，PTEG-2，PPEG-1，F(xiàn)2A）和摻雜劑（n-DMBI）的化學(xué)結(jié)構(gòu)；b摻雜濃度為8wt%n-DMBI的不同富勒烯衍生物的室溫電導(dǎo)率隨退火溫度的變化曲線。

a原始PTEG-1、PTEG-2和F2A以及摻雜PTEG-2薄膜的變溫橢圓偏振掃描圖；

b不同摻雜富勒烯衍生物在150°溫度下歸一化電導(dǎo)率的演化。

圖3：PTEG-2薄膜的分子組裝。a、 b在（a）120°C和（b）150°C和（C，d）下退火的原始PTEG-2薄膜的2D-GIWAXS圖案，以及相應(yīng)的線切割和模擬散射線切割（在這兩種情況下，模擬線切割都以線性標(biāo)度繪制）；分子動(dòng)力學(xué)模擬原子解析的PTEG-2分子堆積的代表性快照；單位細(xì)胞以藍(lán)色突出顯示。

圖4：通過控制摻雜優(yōu)化熱電參數(shù)。室溫下?lián)诫s濃度對(duì)摻雜PTEG-2薄膜a電導(dǎo)率，b塞貝克系數(shù)，c功率因數(shù)的影響。誤差條表示通過測(cè)量六個(gè)不同樣品的電導(dǎo)率、塞貝克系數(shù)和功率因數(shù)的平均值的標(biāo)準(zhǔn)誤差。

圖5：與溫度有關(guān)的熱電參數(shù)。對(duì)于摻雜濃度為5wt%的PTEG-2薄膜，在不同工作溫度下的a導(dǎo)電性（紅星代表冷卻至25°C后的導(dǎo)電性），b塞貝克系數(shù)（藍(lán)色）和功率因數(shù)（紅色），c面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)和d優(yōu)值，ZT。誤差條（b、c）表示通過擬合得到的塞貝克系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)誤差；誤差條（d）代表ZT的相應(yīng)計(jì)算偏差。