【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】將電催化二氧化碳還原(eCO2RR)與可再生能源相結合,是解決氣候問題和生產高附加值化學品的有力選擇。中國科學院過程工程研究所研究員楊軍團隊與燕山大學教授王靜,開發(fā)出超細銀鈀(AgPd)納米合金,通過耦合它們邊角原子豐富的優(yōu)勢和Ag/Pd原子組合效應調控eCO2RR中間產物吸附能力,實現(xiàn)高效eCO2RR轉化生成一氧化碳(CO)。
在甲酸、CO、甲烷、乙烯、乙醇和甲醇等eCO2RR轉化的眾多產物中,CO尤為重要。盡管eCO2RR生成CO具有能在常溫常壓下反應的優(yōu)點,但由于其比過電勢理論值更負的電位,使得CO法拉第效率(FCO)較低,且面臨動力學上更有利的析氫反應(HER)的競爭。因此,解決這一問題的關鍵是設計和開發(fā)更利于CO2RR而不是HER的高效電催化劑。
該研究基于理論計算證實不同比例Ag和Pd原子構成的組合位點可以通過減弱CO吸附或增強羧基(COOH)吸附來提升CO2電催化還原制CO的法拉第效率,進而將液相合成與伽伐尼置換反應相結合,制備出粒徑微細的AgPd合金納米顆粒。電化學評估表面,在最優(yōu)的Ag/Pd原子比(35/65)和-0.8 V(vs RHE)電位下,AgPd合金納米顆粒催化CO2向CO轉化的法拉第效率可達98.9%,CO分電流密度為5.1 mA cm-2,并表現(xiàn)出長達25小時的穩(wěn)定性。該工作突顯了通過原子組合調控活性位點的重要性,可為合理設計高效eCO2RR電催化劑提供了參考策略。
8月30日,相關研究成果發(fā)表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會和過程工程所多相復雜系統(tǒng)國家重點實驗室的支持。
耦合尺寸優(yōu)勢和組合效應實現(xiàn)超細AgPd合金納米顆粒高效電催化CO2還原制取CO
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