【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】基于p-n的傳統(tǒng)光伏效應(yīng)，由于受到肖克利—奎伊瑟極限(Shockley-Queisser detailed balance limit)的基本制約，其最大光電壓通常不能大于材料能隙，限制了實(shí)際應(yīng)用范圍。非線性光伏效應(yīng)為超越肖克利—奎塞爾極限限制提供了可能，是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)研究前沿。基于降維可提升非線性光伏效率的基本設(shè)計(jì)原則，二維半導(dǎo)體材料，如二硫化鉬MoS2，吸引了非線性光伏效應(yīng)研究的廣泛興趣。雖然非線性光伏效應(yīng)，特別是自旋極化的圓偏振非線性光電流，已在各種二維體系里面得到驗(yàn)證，但以前研究基本上都是簡單直接地將其歸為圓光伏效應(yīng)，而忽視了圓光子拖曳效應(yīng)的貢獻(xiàn)?？紤]到圓光子拖曳效應(yīng)是一種更加普適、可出現(xiàn)在任何體系的現(xiàn)象，以前直接忽略其存在的做法是非常值得商榷的，需要深入系統(tǒng)探索以闡明非線性圓極化光電流的真正起源。
 

　　最近中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心N07課題組的趙巖翀博士在杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員的指導(dǎo)下，對二維半導(dǎo)體MoS2進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，通過電場原位調(diào)控反演對稱性破缺，闡明二維半導(dǎo)體MoS2中的圓偏振非線性光電流不需要空間反演對稱性的破缺，并且具有中心反演對稱的雙層MoS2中的圓偏振非線性光電流是反演破缺單層的2倍以上。這極大地說明所觀測的圓偏振非線性光電流的來源不可能是以前普遍認(rèn)為的圓光伏效應(yīng)(因?yàn)槠渲荒茉诜囱輰ΨQ性破缺的條件下發(fā)生)，而應(yīng)該是被以前研究普遍忽視，而不依賴材料對稱性破缺的圓光子拖曳效應(yīng)。
 

　　通過理論計(jì)算和對稱性分析合作，研究進(jìn)一步闡明了二維半導(dǎo)體MoS2中的圓光伏效應(yīng)基本上是可以忽略不計(jì)的，圓偏振非線性光電流的貢獻(xiàn)主要來自圓光子拖曳效應(yīng)。并且，理論計(jì)算表明，由于雙層MoS2中層贗自旋和自旋自由度的耦合，其布洛赫波函數(shù)是層局域的，因此可以看成兩個(gè)非耦合單層的疊加。這樣，雙層MoS2中同時(shí)有來自上層和下層的貢獻(xiàn)，是單層的2倍以上，很好的解釋了實(shí)驗(yàn)中層依賴的圓偏振非線性光電流結(jié)果。圓光子拖曳效應(yīng)的層相干特性，結(jié)合其靜電摻雜可調(diào)控，有望為實(shí)現(xiàn)緊湊、高效和快速的量子光子學(xué)和下一代光伏技術(shù)帶來了前景。
 

　　相關(guān)研究成果以“Origin of Nonlinear Circular Photocurrent in 2D Semiconductor MoS2”為題發(fā)表在Physical Review Letters 134, 086201 (2025)。中國科學(xué)院物理研究所趙巖翀博士(已畢業(yè))和北京大學(xué)的陳風(fēng)宇博士為該論文的共同第一作者，中國科學(xué)院物理研究所杜羅軍特聘研究員、張廣宇研究員和北京大學(xué)的馮濟(jì)教授為該論文的共同通訊作者。本研究工作獲得來自芬蘭阿爾托大學(xué)的孫志培教授、北京大學(xué)的劉開輝教授、梁晶博士、曼徹斯特大學(xué)Mohammad Saeed Bahramy教授等的合作和支持。受到了國家自然科學(xué)基金委、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國科學(xué)院等科研項(xiàng)目的資助支持。
 

圖1. 二維半導(dǎo)體MoS2中非線性光伏的物理機(jī)制