【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心彭瑩瑩課題組與合作者通過先進(jìn)的共振彈性X射線散射譜學(xué)與第一性原理計(jì)算，在范德瓦爾斯材料1T-TiSe2單晶中首次發(fā)現(xiàn)了源于軌道序的本征電子手性。這項(xiàng)研究不僅為1T-TiSe2材料中電子手性的存在提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，還證明了共振彈性X射線散射技術(shù)在探測電子手性方面的可行性。該研究成果以“由電子手性誘導(dǎo)出的圓二色性的觀察發(fā)現(xiàn)”(Observation of Circular Dichroism Induced by Electronic Chirality)為題于2024年9月19日在線發(fā)表在《物理評論快報(bào)》(Physical Review Letters)上，并被選為編輯推薦文章(Editors' Suggestion)。
 

　　手性是自然界的一種基本屬性，廣泛存在于例如硒單晶、磷酸鋁和α-石英等晶體中，這些材料的獨(dú)特物理性質(zhì)和應(yīng)用價(jià)值正是源于它們的手性。然而，由于這些手性來自晶格結(jié)構(gòu)，本質(zhì)上難以進(jìn)行操控和調(diào)控。此外，某些磁性材料中的自旋排列也會形成手性或螺旋結(jié)構(gòu)，打破了鏡面和空間反演對稱性，使材料呈現(xiàn)出手性，但調(diào)控這些材料的手性通常需要極強(qiáng)的磁場或自旋電流。在此背景下，通過弱耦合的電荷序和軌道序引發(fā)的新奇手性相逐漸成為研究焦點(diǎn)。這種手性不依賴于時(shí)間反演對稱性或晶格對稱性的破壞，且可以通過溫度、應(yīng)變或摻雜等手段靈活調(diào)控。這一發(fā)現(xiàn)為在更寬泛的條件下實(shí)現(xiàn)對手性的控制提供了新的途徑。在過去的40年里，1T-TiSe2作為一種準(zhǔn)二維的范德瓦爾斯材料，一直是凝聚態(tài)物理研究的重要課題。它不僅被認(rèn)為是首個(gè)激子絕緣體，還首次提出可能存在電子手性。然而，盡管理論支持了早期實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，相關(guān)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)卻始終難以直接捕捉到手性的特征，導(dǎo)致該現(xiàn)象一直備受爭議。
 

　　常規(guī)X射線衍射技術(shù)對晶體中的螺旋軸并不敏感，因此無法直接探測材料的手性。而共振X射線散射技術(shù)則突破了這一限制。此前，彭瑩瑩與合作者利用該技術(shù)揭示了TiSe2中的軌道序(Physical Review Research 4, 033053 (2022))，但其與電子手性之間的關(guān)聯(lián)仍不清晰。在最新研究中，彭瑩瑩課題組通過鈦K邊的共振彈性X射線散射實(shí)驗(yàn)，首次觀測到TiSe?軌道序的衍射峰展現(xiàn)出顯著的圓二色性(高達(dá)40%)。在傳統(tǒng)的電荷密度波相中，這些衍射峰由于中心反演對稱性被禁止，而在破缺這一對稱性的軌道序相中，這些峰表現(xiàn)出強(qiáng)烈的散射強(qiáng)度，并且隨著入射能量變化呈現(xiàn)出明顯的雙峰特征(圖1)，表明這些信號主要由鈦3d軌道的t2g和eg電子貢獻(xiàn)。更值得關(guān)注的是，衍射峰的圓二色性強(qiáng)度隨方位角發(fā)生顯著變化。通過將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算對比，研究發(fā)現(xiàn)圓二色性的角度依賴性與電子手性相中原子位移模型的計(jì)算結(jié)果高度吻合(圖2)。這一發(fā)現(xiàn)首次提供了1T-TiSe?體相中電子手性的明確證據(jù)，揭示了其與軌道序之間的內(nèi)在聯(lián)系。該研究為深入理解電荷密度調(diào)制、軌道占據(jù)、對稱性自發(fā)破缺與手性之間的相互作用機(jī)制提供了全新視角。此外，這一研究結(jié)果還證明，共振彈性X射線散射是探測材料電子手性的靈敏工具，具有廣泛的應(yīng)用潛力，可用于探索更多材料體系的電子手性。
 

　　圖1 利用共振彈性X射線散射探測TiSe2單晶中來自軌道序的衍射峰，其強(qiáng)度在鈦K前吸收邊具有共振行為，且對不同偏振的入射X射線的響應(yīng)不同
 

圖2 來自軌道序的衍射信號強(qiáng)度隨方位角的演變
 

　　北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心2019級博士研究生肖鉛和德國德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的博士Oleg Janson為論文的共同第一作者，彭瑩瑩、德國德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的教授Jeroen van den Brink和荷蘭阿姆斯特丹大學(xué)的教授Jasper van Wezel為論文的共同通訊作者。共振X射線散射實(shí)驗(yàn)得到了DESY同步輻射光源線站的科學(xué)家Sonia Francoual、Pablo J. Bereciartua Perez、Wu Xie的幫助。研究工作得到了北京市自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國家自然科學(xué)基金支持。